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催化反应工程团队在酯加氢反应的界面催化反向设计方面取得新进展，通过“反向NiOx–Ag界面构筑”策略，实现了酯分子与氢分子活化的空间解耦，解决了酯加氢反应中活性与选择性之间的相互制约难题。相关研究成果以“Inverse NiOx-Ag Interface to Decouple Reactant Activation for Ag–Ni/SiO2-Catalyzed Ester Hydrogenation”为题在Angewandte Chemie International Edition上在线发表。
酯加氢反应是化工、能源及材料领域中的重要催化反应过程，在聚酯、可降解塑料、精细化学品和燃料添加剂的合成中占据关键地位。然而，由于酯分子结构中羰基的高极性与氢气分子的惰性特征，这一反应通常需要在催化表面同时实现氢气与羰基活化。传统催化体系中，这两类反应物常在相同金属位点上竞争吸附，导致反应活性受限且易导致过度加氢等副反应。如何构筑催化活性位点有效协调氢气与酯分子的吸附与活化行为，是酯加氢反应活性与选择性提升的关键。为此，研究团队围绕酯类反应物和氢气在单一活性位点上吸附与活化的竞争性，构筑具有电子协同作用的金属–氧化物界面位点促进反应物活化的解耦。
团队以草酸二甲酯（DMO）加氢制乙醇酸甲酯（MG）为研究体系，以Ni层状硅酸盐（Ni PS）为前驱体可控构筑富含NiOx的界面位点并引入Ag物种，经H2原位高温处理成功构建出NiOx分布于Ag表面的NiOx–Ag反向界面。球差电镜、原位X射线光电子能谱、同步辐射X射线吸收谱等表征测试从原子尺度揭示了富电子Ag和缺电子NiOx的界面位点结构。原位红外光谱与H2-D2同位素交换阐明了DMO在NiOx位点的吸附活化、H2在富电子Ag位点的解离与沿界面溢流的机制。密度泛函理论计算进一步表明，NiOx–Ag界面可有效降低C=O加氢和MG脱附的能垒。在DMO加氢制MG反应中，该催化剂在低氢酯比条件下表现出接近100%的DMO转化率和99%的MG选择性，并在500小时连续运行中保持稳定性能，显著优于目前已报道的催化剂。
该论文的第一作者为罗祖伟博士和葛小虎博士，通讯作者为美高梅官方赌场
催化反应工程团队曹约强特聘研究员、周静红教授和段学志教授。论文研究工作得到了李伟教授和周兴贵教授的悉心指导，并获得国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海市教委/科委重大/重点项目等的资助。
原文链接：//onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202519485
